آخوند خراسانی در کنار
شیخ عبدالله مازندرانی و میرزا حسین فرزند
میرزا خلیل رازی تهرانی مشهور به
میرزا حسین خلیل تهرانی و ... از رهبران مشروطیت ایران بود. شهرت آخوند به عنوان رهبر سياسي از دوران فعاليت شديد وي در جنبش مشروطيت آغاز شد. آخوند به همراه 2 تن از مجتهدان بزرگ معاصر خويش، ميرزا حسين تهراني و شيخ عبدالله مازندراني، با ارسال نامه‌ها و تلگرام ها براي رهبران ديني و سياسي در داخل كشور و نشر اعلاميه‌هاي روشنگر در رأس رهبران جنبش قرار گرفت. علامه
ميرزا محمد حسين ناييني نيز در اين راه به او ياري مي‌رساند و از جمله طي كتابي تحت عنوان تنبيه الامّه و تنزيه الملّه كوشيد نظام مشروطه را از ديدگاه شريعت توجيه و اعتراضات علماي مخالف مشروطيت را رد كند. آخوند خراساني خود تقريظي بر اين كتاب نوشته و ضمن آن «مأخوذ بودن اصول مشروطيت را از شريعت محقه» اعلام كرده است. آخوند و ياران همراهش به نظام مشروطه به عنوان وسيله‌اي براي تحديد ظلم مي‌نگريستند و شركت در جنبش مشروطيت را بر همة مسلمانان واجب مي‌شمردند.
وقتي محمدعلي شاه به سلطنت رسيد (1325ق/1907م)، آخوند اندرزنامه‌اي براي او فرستاد و او را به رعايت موازين شرع و عدالت و كوشش در راه تأمين استقلال كشور دعوت كرد، اما محمدعلي شاه كه علي‌رغم تظاهرش به همراهي با مشروطه قصد حكومت به شيوة استبداد را داشت، سرانجام كار را به بمباران مجلس كشاند. آنگاه آخوند به نبرد خويش برضد وي شدت بخشيد. او حتي كوشيد از نيروي ايرانيانِ آزاديخواهي كه در استانبول ساكن بودند، براي تقويت نبرد با خودكامگي محمدعلي شاه استفاده كند. همچنين وقتي آگاه شد كه محمدعلي شاه قصد دارد با گرو گذاردن جواهرات سلطنتي از دولت روسيه وامي دريافت كند، طي تلگرامي براي «انجمن سعادت ايرانيان» كه توسط گروهي از ايرانيان آزاديخواه در استانبول تشكيل يافته بود، از آنان خواست «به توسط سفراء و جرايد رسمية دول معظمه» رسماً اعلام دارند كه به موجب اصل 24 و 25 «نظامنامه اساسي» دولت ايران حق هيچ‌گونه معاهده و استقراض بدون امضاي پارلمان ندارد و نيز جواهرات موجود در خزانة تهران متعلق به ملت ايران است و هرگاه وامي به محمدعلي شاه داده شود، ملت آن را معتبر نخواهد شمرد و در برابر آن مسئوليتي نخواهد داشت. پس از آن آخوند طي اعلاميه‌اي كه ميرزا حسين تهراني و شيخ عبدالله مازندراني نيز آن را امضا كردند، از مردم ايران خواست كه از پرداختن ماليات به مأموران محمدعلي شاه خودداري كنند و در سرنگون ساختن حكومت او بكوشند. اين 3 تن، همچنين طي اعلاميه‌اي، از انقلابيون مسلمان قفقاز، تفليس و مناطق ديگر خواستند كه به كمك انقلابيون تبريز بشتابند و به استبداد قاجاريه پايان دهند.
